Identifying human exposure pathways to flame retardants

Author

Cequier Manciñeiras, Enrique

Director

Marcé i Recasens, Rosa Maria

Codirector

Thomsen, Cathrine

Becher, Georg

Date of defense

2014-09-16

Legal Deposit

T 1518-2014

Pages

254 p.



Department/Institute

Universitat Rovira i Virgili. Departament de Química Analítica i Química Orgànica

Abstract

El principal objetiu d'aquesta tesi consisteix en millorar la comprensió de com i en quina mesura els retardants de flama (RF), tant els heretats com els emergents, que estan incorporats en articles d'ús diari i materials de construcció, entren en els éssers humans. Per això, un grup de 48 mares i els seus fills/es (6-12 anys), residents a l'área metropolitana d'Oslo (Noruega), van participar en l'estudi. Es van recollir mostres biològiques, de sang (només de les mares) i orina, i mostres de pols i aire de l'interior de les viviendes. Per a la determinació de RF persistents en sang es va desenvolupar un mètode basat en GC-MS i un segon mètode, basat en UPLC-TOF, per a la determinació de metabòlits dels RFs excretats en l'orina. Els principals RF persistents detectats en sang van ser: anti-Dechlorane Plus (0.85 ng/g lípid) > BDE -153 (0.82 ng/g lípid) > BDE -47 (0.49 ng/g lípid) > syn-Dechlorane Plus (0.45 ng/g lípid). La suma dels RF emergents va resultar en concentracions comparables a la suma dels difenil èters polibromats, essent els productes alimentaris una de las fonts més importants de RF en aquest estudi. Els dos principals metabòlits detectats en l'orina dels fills/es i les mares van ser el difenil fosfat (1 ng/ml) i el bis(1,3-dicloro-2-propil) fosfat (0.2-0.3 ng/ml). Es va trobar una estreta relació entre les concentracions d'aquests dos metabòlits en l'orina dels fills/es i les concentracions dels RF a l'aire i la pols de las vivendes. Aquest descobriment suggereix que l'ambient interior influeix més significativament en els nivells d'organofosfats en els fills/es que altres fonts com podrien ser els productes alimentaris.


El objetivo principal de esta tesis consiste en mejorar la comprensión de cómo y en qué medida los retardantes de llama (FR), tanto los heredados como los emergentes, que están incorporados en los artículos de uso diario y materiales de construcción, entran en los seres humanos. Para ello, un grupo de 48 madres y sus hijos/as (6-12 años), resididentes en el área metropolitana de Oslo (Noruega), participaron en el estudio. Se recogieron muestras biológicas de sangre (sólo de las madres) y orina, y muestras de polvo y aire del interior de las viviendas. Para la determinación de FR persistentes en sangre se desarrollló un método basado en GC-MS y un segundo método basado en UPLC-TOF para la determinación de metabolitos de los FRs excretados en la orina. Los principales FR persistentes detectados en sangre fueron: anti-Dechlorane Plus (0.85 ng/g lípido) > BDE -153 (0.82 ng/g lípido) > BDE -47 (0.49 ng/g lípido) > syn-Dechlorane Plus (0.45 ng/g lípido). La suma de los FR emergentes resultó en concentraciones comparables a la suma de los difenil éteres polibromados, siendo los productos alimentarios una de las fuentes más importantes de FR en este estudio. Los dos principales metabolitos detectados en la orina de los hijos/as y las madres fueron difenil fosfato (1 ng/ml) y bis(1,3-dicloro-2-propil) fosfato (0.2-0.3 ng/ml). Se encontró una estrecha relación entre las concentraciones de estos dos metabolitos en la orina de los niños y las concentraciones de los FR en el aire y el polvo de las viviendas. Este hallazgo sugiere que el ambiente interior contribuye de manera más significativa en los niveles de organofosfatos en los hijos/as que otras fuentes, como podrían ser los productos alimentarios.


The main research goal of this thesis is to further understanding of how and to what extent flame retardant (FR) chemicals, both legacy and emerging, which are present in every-day consumer goods and construction materials enter in humans. To do so, a cohort of 48 mothers and their offspring (6-12 years) were recruited in the greater area of Oslo (Norway) and samples of blood (only from the mothers), urine, and samples of indoor dust and air were collected. For the determination of persistent FR in blood a method based on GC-MS was developed, and a second method, based on UPLC-TOF, was also developed for the determination of the non-persistent FR (organophosphates) in urine. The main persistent FRs detected in blood were anti-Dechlorane Plus (0.85 ng/g lipid) > BDE-153 (0.82 ng/g lipid) > BDE-47 (0.49 ng/g lipid) > syn-Dechlorane Plus (0.45 ng/g lipid). The sum of the emerging FRs were found in comparable concentrations to the sum of polybrominated diphenyl ethers, diet being one of the most important sources of FRs in this study group. The two main metabolites detected in urine from children and mothers were diphenyl phosphate (1 ng/mL) and bis(1,3-dichloro-2-propyl) phosphate (0.2-0.3 ng/mL). A strong relationship between the concentrations of these two metabolites in urine and the concentrations of the parent compounds in indoor air and dust for children was found. This finding suggests that the indoor environment contributes more importantly to the body burden of organophosphates in children from the cohort than other sources like diet.

Keywords

exposició humana; retardants de flama; organofosfats; Exposición humana; retardantes de llama; organofosfatos; human exposure; flame retardants; Chromatography

Subjects

504 - Threats to the environment; 54 - Chemistry. Crystallography. Mineralogy; 543 - Analytical chemistry

Documents

Enrique_Cequier_Thesis.pdf

7.279Mb

 

Rights

ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.

This item appears in the following Collection(s)