Molecular phocatodes and photoanodes for light driven water splitting

Author

Grau Abarca, Sergi

Director

Gimbert Suriñach, Carolina

Llobet Dalmases, Antoni

Date of defense

2019-07-10

Pages

290 p.



Department/Institute

Universitat Rovira i Virgili. Departament de Química Física i Inorgànica

Abstract

La fotosíntesis artificial és un procés on una molècula d’aigua es transforma en oxigen i hidrogen gas. Aquest procés permet obtenir combustibles solars (hidrogen gas) a partir d’aigua i llum solar i és una metodologia alternativa per obtenir energia neta i sostenible en substitució dels combustibles fòssils tradicionals. L’objectiu d’aquesta tesi és la síntesi i estudi de catalitzadors de reducció de protó a hidrogen gas, així com la preparació d’elèctrodes i fotoelèctrodes capaços de dur a terme la reducció i l’oxidació d’aigua amb el menor cost energètic possible. Durant la realització d’aquesta tesi s’han sintetitzat tres catalitzadors de reducció d’aigua de cobalt i el seu estudi ha permès identificar els processos que limiten la reacció i el seu mecanisme. També s’han preparat elèctrodes actius amb catalitzadors moleculars adsorbits sobre grafè. Finalment s’han preparat fotoànodes i fotocàtodes capaços d’oxidar i reduir l’aigua, respectivament, per sota del potencial termodinàmic sota llum solar.


La fotosíntesis artificial es un proceso donde una molécula de agua se transforma en oxígeno e hidrógeno gas. Este proceso permite obtener combustibles solares (hidrógeno gas) a partir de agua y luz solar y representa una metodología alternativa para obtener energía limpia y sostenible en sustitución de los combustibles fósiles tradicionales. El objetivo de esta tesis es desarrollar catalizadores de generación de hidrógeno , así como la preparación de electrodos y fotoelectrodos para la reducción y oxidación del agua con el menor coste energético. Durante la realización de esta tesis se han sintetizado tres catalizadores de reducción de agua de cobalto y su estudio ha permitido identificar los procesos que limitan la reacción y su mecanismo. También se han preparado electrodos activos con catalizadores moleculares absorbidos sobre grafeno. Finalmente se han preparado fotocátodos y fotoánodos capaces de reducir y oxidar agua, respectivamente, por debajo del potencial termodinámico bajo luz solar.


Artificial photosynthesis is a process where a molecule of water is split into molecular oxygen and hydrogen. This process produces a solar fuel (hydrogen gas) from water and sunlight and it is considered a promising clean and sustainable alternative to the traditional fossil fuels. The objective of this thesis is the synthesis and study of cobalt catalysts active for hydrogen evolution reaction, as well as the preparation of electrodes and photoelectrodes active for the reduction and water oxidation of water with the lowest energy consumption. In this thesis, cobalt hydrogen evolution catalysts have been synthetized and studied allowing us to determine the limiting factors of the reaction and its mechanism. In addition, active electrodes modified with with graphene functionalized with a molecular catalyst have been prepared. Finally, photoanodes and photocathodes active for the oxidation and reduction of water, respectively, that work below the thermodynamic potential under sunlight have been prepared.

Keywords

Water splitting; Fotoelectroquímica; Catàlisis; Photoelectrochemistry; Catalysis

Subjects

54 - Chemistry. Crystallography. Mineralogy; 544 - Physical chemistry; 546 - Inorganic chemistry; 6 - Applied Sciences. Medicine. Technology

Knowledge Area

Ciències

Documents

TESI.pdf

14.84Mb

 

Rights

ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.

This item appears in the following Collection(s)