Catalytic conversion of syngas to alcohols and hydrocarbons over transition metal-based micro/mesoporous catalysts

Abstract

El gas de síntesi és una mescla d’hidrogen i monòxid de carboni, i pot ser emprat per obtenir una gran varietat de productes. La síntesi de Fischer-Tropsch (FTS) és el procés més utilitzat per la síntesi de hidrocarburs lineals a partir de gas de síntesi. Els productes més lleugers es poden utilitzar com a combustible dièsel, i els més pesats com a ceres. La síntesi d’alcohols pesats (HAS) és un procés reactiu per obtenir alcohols de dos o més àtoms de carboni. Aquests alcohols es poden fer servir com a productes entremitjos per la síntesi de lubricants, detergents i cosmètics. L’objectiu d’aquesta tesi és l’estudi de la hidrogenació de CO fent servir diferents tipus de catalitzadors suportats per obtenir hidrocarburs en rang de combustibles mitjançant FTS, o per produir alcohols pesats mitjançant HAS. El primer bloc de la tesi estudia l’efecte de l’acidesa i mesoporositat de les zeolites en catalitzadors FeCuMgK suportats en ZSM-40 i ZSM-240. El segon bloc avalua la influència de la càrrega metàl·lica en catalitzadors FeCoCu binaris i ternaris suportats amb sílice mesoporosa SBA-15 per la producció d’alcohols pesats.

El gas de síntesis es una mezcla de hidrogeno y monóxido de carbono, y puede ser utilizado para obtener una gran variedad de productos. La síntesis de Fischer-Tropsch (FTS) es el proceso más utilizado para la síntesis de hidrocarburos lineales a partir de gas de síntesis. Los productos más ligeros se pueden utilizar como combustible diésel, y los más pesados como ceras. La síntesis de alcoholes pesados (HAS) es un proceso reactivo para obtener alcoholes de dos o más átomos de carbono. Estos alcoholes se pueden usar como productos intermedios para la síntesis de lubricantes, detergentes y cosméticos. El objetivo de esta tesis es el estudio de la hidrogenación de CO usando diferentes tipos de catalizadores soportados para obtener hidrocarburos en rango de combustibles mediante FTS, o para producir alcoholes pesados mediante HAS. El primer bloque de la tesis estudia el efecto de la acidez y mesoporosidad de las zeolitas en catalizadores FeCuMgK soportados en ZSM-40 y ZSM-240. El segundo bloque evalúa la influencia de la carga metálica en catalizadores FeCoCu binarios y ternarios soportados con sílice mesoporosa SBA-15 para la producción de alcoholes pesados.

Synthesis gas is a mixture of hydrogen and carbon monoxide, and can be used to obtain a great variety of products. Fischer-Tropsch Synthesis (FTS) is the most extensively used process for the synthesis of linear hydrocarbons from syngas. Lighter products can be used a diesel fuel, and heavier ones can be used as waxes. Higher Alcohols Synthesis (HAS) is a reaction process to obtain alcohols containing two or more carbon atoms. These alcohols can be used as intermediates for the synthesis of lubricants, detergents and cosmetics. The objective of this thesis is the study of CO hydrogenation using different types of supported catalysts to obtain fuel-range hydrocarbons via FTS, or to produce higher alcohols via HAS. The first block of the thesis studies the effect of zeolite acidity and mesoporosity in FeCuMgK catalysts supported on ZSM-40 and ZSM-240. The second block evaluates the influence of metal loading on binary and ternary FeCoCu catalysts supported on mesoporous silica SBA-15 for the production of higher alcohols.