Impact of mixing-driven precipitation and sharp soil interfaces on solute transport: from laboratory visualization to numerical modeling

Abstract

(English) Understanding the dynamics of solute transport in highly heterogeneous porous systems represents an inherent challenge for assessing various subsurface activities, such as carbon sequestration and groundwater remediation. This difficulty arises from the inability to directly observe the processes occurring in the subsurface. To improve the understanding of the impact of heterogeneity on solute transport, it is crucial to visualize and evaluate these processes in well-controlled experimental settings. The objective of this thesis is to enhance the current understanding of the impact of heterogeneity on solute transport dynamics through laboratory experiments and numerical modeling. The work offers new experimental insights into solute transport, mixing, and chemical reactions in highly heterogeneous porous media, with a particular focus on the role of mineral precipitation and sharp soil interfaces in transport dynamics, aiming to enhance the conceptual and numerical understanding of these complex processes. The first part of the thesis investigates the impact of Mixing-Driven Calcite Precipitation (MDP) on solute transport. Laboratory experiments were conducted in an intermediate-scale Hele-Shaw cell, simulating a coarse-sand porous medium to observe the spatiotemporal evolution of calcite precipitation under mixing conditions. Self-organized heterogeneities in the precipitate structure were observed, with calcite layers forming symmetric patterns aligned with the main flow, contrasting with the asymmetry predicted by a semi-analytical model under idealized conditions. Tracer tests conducted before and after precipitation demonstrated significant impacts on solute transport, including the emergence of strong anomalous transport features, such as earlier solute arrival, a distinct double peak, and pronounced tailing. The thesis continues with a chapter that evaluates how self-organized heterogeneous porous media, induced by mineral precipitation, should be characterized in a solute transport model to effectively reproduce the resulting non-Fickian transport behavior. To achieve this, we analyze the spatial variability of hydraulic conductivity by implementing different permeability scenarios in a random walk particle tracking model. Our results highlight the importance of capturing two key features to effectively describe solute transport. First, delineating the total precipitated area is crucial for accurately representing flow diversion caused by permeability reduction, which explains the emergence of the double peak in solute concentrations. However, fully capturing both the double peak transition and tailing requires representing the internal structure of the high-precipitation zones within the precipitated area, as these characterize internal preferential flow channels. The thesis concludes with an experimental work that investigates the impact of sharp interfaces in reactive and conservative solute transport. Experiments were conducted in an intermediate-scale horizontal tank to visualize and evaluate the spatiotemporal evolution of solutes plumes. The results show that the reaction product encounters anomalous resistance when crossing the interface between coarse and fine materials. This effect is less pronounced during the fine-to-coarse (FC) transition. An unexpected enhancement of the transverse spread of the reaction product is observed in the coarse-to-fine (CF) transition, accompanied by a slower release within the fine material. A sudden decrease in the longitudinal resident concentration is detected across the heterogeneity interface. Mixing metrics reveal that, as the apparent transverse dispersivity increases near the interface during the CF transition, both the scalar dissipation rate and the total mass reacted also rise, indicating greater solute reactivity compared to the FC configuration.

(Català) Entendre la dinàmica del transport de soluts en sistemes porosos altament heterogenis representa un repte inherent per avaluar activitats subterrànies com la captura de carboni i la remediació d’aigües subterrànies. Aquesta dificultat prové de la impossibilitat d'observar directament els processos del subsòl. Per millorar la comprensió de l’impacte de l’heterogeneïtat en el transport de soluts, és essencial visualitzar i avaluar aquests processos en entorns experimentals ben controlats. L’objectiu d’aquesta tesi és aprofundir en el coneixement sobre l’impacte de l’heterogeneïtat en la dinàmica del transport de soluts mitjançant experiments de laboratori i modelització numèrica. El treball aporta noves observacions experimentals sobre el transport, la barreja i les reaccions químiques en medis porosos altament heterogenis, amb èmfasi en el paper de la precipitació mineral i les interfícies marcades en la dinàmica del transport, per millorar tant la comprensió conceptual com la representació numèrica d’aquests processos complexos. La primera part analitza l’impacte de la precipitació de calcita induïda per barreja (MDP) en el transport de soluts. Es van dur a terme experiments en una cèl·lula Hele-Shaw a escala intermèdia, simulant un medi porós de sorra gruixuda, per observar l’evolució espaciotemporal de la precipitació de calcita. Es van observar heterogeneïtats autoorganitzades en l’estructura del precipitat, amb patrons simètrics alineats amb el flux principal, en contrast amb l’asimetria prevista pel model semianalític. Proves amb traçadors abans i després de la precipitació van mostrar impactes significatius en el transport, incloent-hi arribades anticipades, un doble pic i una cua molt marcada. La tesi continua amb un capítol que examina com caracteritzar un medi porós heterogeni autoorganitzat per reproduir el comportament de transport no Fickià. Es va analitzar la variabilitat espacial de la conductivitat hidràulica mitjançant diversos escenaris de permeabilitat en un model de seguiment de partícules. Els resultats subratllen la importància de capturar dues característiques clau: delimitar l’àrea total precipitada per representar la desviació de flux causada per la reducció de permeabilitat (explicant l’aparició del doble pic), i representar l’estructura interna de les zones amb alta precipitació per caracteritzar canals preferents de flux. La tesi conclou amb un estudi experimental sobre l’impacte de les interfícies abruptes en el transport de soluts reactius i conservatius. Experiments en un tanc horitzontal a escala intermèdia van permetre visualitzar l’evolució espaciotemporal de les plomes de solut. Els resultats mostren que el producte de reacció troba una resistència anòmala en creuar la interfície entre materials gruixuts i fins, menys pronunciada en la transició fi a gruixut (FC). Es va observar un augment inesperat de l’escampament transversal del producte de reacció en la transició gruixut a fi (CF), amb una alliberació més lenta dins del material fi. També es detecta una disminució sobtada en la concentració longitudinal a través de la interfície. Les mètriques de barreja revelen que, amb l’augment de la dispersivitat transversal aparent prop de la interfície durant la transició CF, augmenten tant la taxa de dissipació escalar com la massa total reaccionada, indicant una major reactivitat del solut en comparació amb la configuració FC.

(Español) Comprender la dinámica del transporte de solutos en sistemas porosos altamente heterogéneos representa un reto inherente para evaluar actividades subterráneas como la captura de carbono y la remediación de aguas subterráneas. Esta dificultad se debe a la imposibilidad de observar directamente los procesos que ocurren en el subsuelo. Para mejorar la comprensión del impacto de la heterogeneidad en el transporte de solutos, es esencial visualizar y evaluar estos procesos en entornos experimentales bien controlados. El objetivo de esta tesis es profundizar en el conocimiento sobre el impacto de la heterogeneidad en la dinámica del transporte de solutos mediante experimentos de laboratorio y modelización numérica. El trabajo aporta nuevos datos experimentales sobre el transporte, la mezcla y las reacciones químicas en medios porosos altamente heterogéneos, con énfasis en el papel de la precipitación mineral y de las interfaces marcadas del suelo en la dinámica del transporte, con el fin de mejorar tanto la comprensión conceptual como la representación numérica de estos procesos complejos. La primera parte analiza el impacto de la precipitación de calcita inducida por mezcla (MDP) en el transporte de solutos. Se llevaron a cabo experimentos en una celda Hele-Shaw a escala intermedia, simulando un medio poroso de arena gruesa, para observar la evolución espacio-temporal de la precipitación de calcita. Se observaron heterogeneidades autoorganizadas en la estructura del precipitado, con patrones simétricos alineados con el flujo principal, en contraste con la asimetría predicha por un modelo semianalítico. Las pruebas con trazadores, antes y después de la precipitación, mostraron impactos significativos en el transporte, como llegadas anticipadas, un doble pico y una cola muy marcada. La tesis continúa con un capítulo que examina cómo caracterizar un medio poroso heterogéneo autoorganizado para reproducir el comportamiento de transporte no Fickiano. Se analizó la variabilidad espacial de la conductividad hidráulica mediante diferentes escenarios de permeabilidad en un modelo de seguimiento de partículas. Los resultados destacan la importancia de capturar dos características clave: delimitar el área total precipitada para representar la desviación del flujo causada por la reducción de la permeabilidad (lo cual explica la aparición del doble pico), y representar la estructura interna de las zonas con alta precipitación, que definen canales preferentes de flujo, para reproducir completamente tanto la transición del doble pico como la cola. La tesis concluye con un estudio experimental sobre el impacto de interfaces abruptas en el transporte de solutos reactivos y conservativos. Se realizaron experimentos en un tanque horizontal a escala intermedia para visualizar la evolución espacio-temporal de las plumas de soluto. Los resultados muestran que el producto de reacción encuentra una resistencia anómala al cruzar la interfaz entre materiales gruesos y finos, efecto menos pronunciado en la transición de fino a grueso (FC). Se observó un aumento inesperado de la dispersión transversal del producto de reacción en la transición de grueso a fino (CF), acompañado de una liberación más lenta dentro del material fino. También se detectó una disminución brusca en la concentración longitudinal del soluto al atravesar la heterogeneidad. Las métricas de mezcla muestran que, al aumentar la dispersividad transversal aparente cerca de la interfaz durante la transición CF, también aumentan la tasa de disipación escalar y la masa total reaccionada, lo que indica una mayor reactividad del soluto en comparación con la configuración FC.